Una investigación revela los mecanismos que guían unas fascinantes transiciones de fase del aislante al metal
Desde que se descubrió la naturaleza cuántica de la luz y la materia, los investigadores han dedicado grandes esfuerzos a investigar los complejos fenómenos dinámicos que se producen a partir de sus interacciones. La comprensión racional de las interacciones entre luz y materia ha permitido desarrollar una amplia gama de tecnologías, incluidos los diodos emisores de luz y los dispositivos de recolección de luz. También ha ofrecido la oportunidad de sintetizar materiales imbuidos de nuevas propiedades, como la conducción de electricidad. Financiado en el marco de las Acciones Marie Skłodowska-Curie, el proyecto StrongLights se centró en ampliar los conocimientos de los efectos que tiene disparar pulsos de láser ultracortos a un material cuántico en el espectro ultravioleta y de infrarrojo cercano. Los electrones de los materiales cuánticos interactúan intensamente con las vibraciones de las redes cristalinas y provocan transiciones de fase fotoinducidas. «Nuestro objetivo principal era investigar los factores microscópicos clave que rigen las transiciones de fase fotoinducidas y controlarlos a través de pulsos de luz ultrafuertes», comenta Ángel Rubio, coordinador de StrongLights.
Modelización de la estructura electrónica de un material fotosensible
Los investigadores realizaron cálculos de primeros principios para sistemas moleculares periódicos. El análisis de los cambios electrónicos y estructurales en determinados materiales a nanoescala casi alcanzó las velocidades de procesamiento de los superordenadores. Se centraron de manera especial en el cristal molecular (MeBr-DCNQI)2Cu, que cambia de fase cuando se excita con luz. Este sistema de baja dimensión presenta una distorsión de Peierls a temperaturas bajas y cambia de una fase aislante a una metálica. Esta observación sirvió como punto de referencia para comparar la estructura de la banda electrónica del cristal a altas y bajas temperaturas. Además, el cristal presentó una celda unitaria tres veces mayor que a temperaturas altas.
Factores clave que activan las transiciones de fase fotoinducidas
El equipo demostró que las fuerzas de repulsión de Coulomb desempeñan un papel importante a la hora de caracterizar adecuadamente las propiedades estructurales y magnéticas del cristal en la transición de fase a baja temperatura. «Hemos puesto de manifiesto la necesidad de tener un valor (U) de Hubbard sorprendentemente alto para que los sistemas moleculares conjugados (o sistemas π) reproduzcan la fase de separación de las cargas observada experimentalmente a bajas temperaturas», señala Rubio. El valor U de la interacción de Coulomb «in situ» quedó determinado por los métodos normalizados de prueba y error, así como por los cálculos de primeros principios propuestos recientemente. Los resultados también mostraron que es necesario tener un valor U no estándar para los sistemas conjugados de las moléculas orgánicas del cristal a fin de localizar pares solitarios. «Aunque no calculamos los acoplamientos específicos de electrones y fonones, sí que identificamos los cambios geométricos involucrados en las transiciones de fase fotoinducidas del cristal. Este es un paso esencial para interpretar los modos de vibración que inician la transición de fase cuando el sistema se calienta o se enfría», añade Rubio.
Determinar las propiedades electrónicas en estados excitados
Los investigadores ampliaron sus métodos de aproximación de la densidad local para determinar las propiedades de la excitación electrónica del cristal, como los momentos dipolares de transición y las densidades de transición. El equipo demostró que su nuevo esquema es fundamental para determinar los acoplamientos de excitones y, por lo tanto, la dinámica de la transferencia de energía de la excitación que rige las transiciones de fase del aislante al metal. El método recién desarrollado se ha aplicado utilizando el código Octopus. Los investigadores trabajan en técnicas de aprendizaje automático, como la regresión contraída de núcleo y las redes neuronales profundas, para determinar los espectros de excitación molecular de forma eficiente y predecible. «Los pulsos de luz ultrafuertes son herramientas potentes para modificar materiales fuertemente correlacionados. Al controlar las propiedades electrónicas del estado fundamental y la dinámica electrónica de los estados excitados de los cristales fotosensibles, hemos dado un paso adelante. Gracias a la combinación de pulsos de luz diferentes, creamos nuevos estados metaestables que presentan propiedades interesantes con implicaciones de gran calado para la ciencia de los materiales», concluye Rubio.
Palabras clave
StrongLights, transiciones de fase fotoinducidas, metal, propiedades electrónicas, aislante, pulsos de luz ultrafuertes, estado excitado, aprendizaje automático
