Une recherche met en évidence les mécanismes qui dirigent les fascinantes transitions de phase entre l’isolant et le métal
Depuis la découverte de la nature quantique de la lumière et de la matière, les chercheurs ont consacré de nombreux efforts à l’étude des phénomènes dynamiques complexes découlant de leurs interactions. La compréhension rationnelle des interactions lumière-matière a permis le développement d’un large éventail de technologies, notamment les LED et les dispositifs de capture de la lumière. Cela a également permis de synthétiser des matériaux dotés de nouvelles propriétés, telles que la conduction électrique. Financé dans le cadre du programme Actions Marie Skłodowska-Curie, le projet StrongLights avait pour objectif de mieux comprendre les effets de l’exposition d’un matériau quantique à des pulsations laser ultrabrèves dans le proche infrarouge et l’ultraviolet. Les électrons des matériaux quantiques interagissent fortement avec les vibrations du réseau cristallin et provoquent des transitions de phase photoinduites. «Notre principal objectif était d’étudier les facteurs microscopiques clés qui régissent les transitions de phase photoinduites et de les contrôler par des pulsations lumineuses ultrabrèves», souligne Angel Rubio, coordinateur du projet StrongLights.
Modéliser la structure électronique d’un matériau photosensible
Les chercheurs ont effectué des calculs de principe premier pour des systèmes moléculaires périodiques. L’analyse des changements électroniques et structurels de certains matériaux à l’échelle nanométrique a presque atteint les vitesses de traitement des superordinateurs. Une attention particulière a été accordée au cristal moléculaire (MeBr-DCNQI)2Cu qui change de phase lorsqu’il est excité par la lumière. Ce système de faible dimension présente une distorsion de type Peierls à basse température, passant d’une phase isolante à une phase métallique. Cette observation a servi de référence pour comparer la structure de la bande électronique du cristal à haute et à basse température. Le cristal présentait également une cellule unitaire trois fois plus grande qu’à haute température.
Les facteurs clés qui déclenchent les transitions de phase photoinduites
L’équipe a démontré que les forces de répulsion de Coulomb jouent un rôle important pour caractériser correctement les propriétés structurelles et magnétiques du cristal dans la transition de phase à basse température. «Nous avons montré la nécessité d’une valeur de Hubbard (U) étonnamment élevée pour les systèmes moléculaires conjugués (ou systèmes pi) afin de reproduire la phase de séparation de charge observée expérimentalement à basse température», souligne Angel Rubio. La valeur de l’interaction coulombienne U sur site a été déterminée à partir de méthodes standards d’essai et d’erreur ainsi que de calculs de principe premier récemment proposés. Les résultats ont également révélé qu’une valeur U non standard pour les systèmes conjugués des molécules organiques du cristal est indispensable pour localiser les paires solitaires. «Bien que nous n’ayons pas calculé les couplages électron-phonon spécifiques, nous avons identifié les changements géométriques impliqués dans les transitions de phase photoinduites du cristal. Cette étape est cruciale pour interpréter les modes vibrationnels qui initient la transition de phase lorsque le système est chauffé ou refroidi», ajoute Angel Rubio.
Déterminer les propriétés électroniques dans des états excités
Les chercheurs ont étendu leurs méthodes d’approximation de la densité locale pour déterminer les propriétés électroniques d’excitation du cristal, telles que les moments dipolaires de transition et les densités de transition. L’équipe a démontré que son nouveau schéma est essentiel pour déterminer les couplages d’exciton, et donc la dynamique de transfert d’énergie d’excitation qui régit les transitions de phase de l’isolant au métal. La méthode nouvellement développée a été mise en œuvre à l’aide du code Octopus. Les chercheurs travaillent sur des techniques d’apprentissage automatique telles que la régression rigide à noyau et les réseaux neuronaux profonds pour déterminer les spectres d’excitation moléculaire de manière efficace et prévisible «Les pulsations lumineuses ultrarapides sont de puissants outils qui permettent de modifier les matériaux fortement corrélés. Nous avons fait un pas en avant en contrôlant non seulement les propriétés électroniques de l’état fondamental, mais aussi la dynamique électronique de l’état excité des cristaux photosensibles. En mélangeant différentes pulsations lumineuses, nous créons de nouveaux états méta-stables qui présentent des propriétés intrigantes ayant des implications de grande portée pour la science des matériaux», conclut Angel Rubio.
Mots‑clés
StrongLights, transitions de phase photoinduites, métal, propriétés électroniques, isolant, pulsations lumineuses ultra longues, état excité, apprentissage automatique
