De nouveaux algorithmes et méthodes pour les simulations atomistiques par ordinateur
Au cours des deux dernières décennies, les approches par réponse linéaire basées sur la fonctionnelle de densité sont devenues le standard de fait pour calculer les propriétés optiques des molécules petites et moyennes. Au cœur de ces méthodes se trouve la solution de l'équation aux valeurs propres dans l'espace des transitions uniques d'orbitales d'électrons. Le problème de cette solution, c'est qu'elle impose rapidement des calculs très lourds, voire infaisables, pour les molécules de plus grande taille. Ceci est particulièrement vrai pour la fonctionnelle de densité de liaison forte dépendante du temps (TD-DFTB), pour laquelle l'évaluation des éléments de la matrice est peu coûteuse. Pour les systèmes relativement grands susceptibles d'être étudiés, la solution de l'équation aux valeurs propres détermine le coût du calcul. Pour résoudre ce problème, le projet PROPAGATE, financé par l'UE, a utilisé une troncature basée sur la force de l'oscillateur dans l'espace des transitions uniques d'orbitales, afin de réduire la quantité de calculs TD-DFTB nécessaires pour évaluer le spectre d'absorption. De nouvelles méthodes d'étude Les chercheurs de PROPAGATE se sont efforcés de développer des méthodes avancées pour les premiers principes des simulations atomistiques par ordinateur et leur application à des domaines importants pour l'environnement, comme les nanotechnologies et la biophysique. «Nous voulions montrer que même une troncature conséquente ne détruit pas les principales caractéristiques du spectre d'absorption, tout en évitant naturellement le calcul non nécessaire des excitations produites par les petites forces d'oscillateur», explique Thomas Heine, coordinateur du projet. «Notre argument était que la réduction du coût de calcul de la TD-DFTB sélectionnée par l'intensité, ainsi que sa facilité d'utilisation par rapport aux autres méthodes, facilite le calcul des propriétés optiques des grandes molécules et permet d'utiliser ces calculs pour un plus grand nombre d'applications.» Au cours de ses recherches, le projet a développé des méthodes qui ont permis l'étude des premiers principes de la dynamique moléculaire des états fondamentaux, excités par la chaleur et la lumière, avec des simulations étendues utilisant des méthodes mixtes associant les mécaniques quantique et classique. Ces méthodes ont ensuite été utilisées pour deux applications dans les domaines des nanotechnologies et de la biophysique, afin d'étudier la formation et la solubilité à haute température de mélanges de particules d'oxydes de métaux. «Les techniques informatiques sont devenues de plus en plus complexes, en termes de logiciel comme de matériel, et les utilisateurs s'attendent à une interface graphique (GUI) confortable», explique M. Heine. Pour rester en phase avec les standards logiciels actuels, le projet a combiné un langage de script moderne (python) avec le langage Fortran traditionnel. En ce qui concerne le développement du matériel, pour lequel la puissance des processeurs n'a que lentement augmenté au cours des dernières années, il a fallu adopter un modèle totalement parallèle. «Le résultat est que le logiciel peut être utilisé par l'intermédiaire d'une interface graphique, mais aussi avec une version en ligne de commande qui permet l'écriture de scripts et l'automatisation du traitement des résultats», ajoute-t-il. Des calculs plus efficaces Le résultat final de cette approche est le développement de nouveaux algorithmes et méthodes pour les simulations atomistiques par ordinateur de processus dynamiques, dans des systèmes à l'échelle nanométrique et au niveau de la mécanique quantique. Ces algorithmes et méthodes ont été mis en œuvre dans la suite ADF Modelling Suite, un logiciel scientifique moderne prêt pour la commercialisation. «Grâce à PROPAGATE, les calculs de mécanique quantique du spectre optique sont plus efficaces sur le plan informatique, plus rapide et capables d'être étudiés»; déclare M. Heine. Le projet a aussi développé un logiciel pour la conception assistée par ordinateur de composés comme les structures métallo-organiques et les structures organiques covalentes, qui sont de nouveaux matériaux prometteurs composés de molécules individuelles.
Mots‑clés
PROPAGATE, calculs de mécanique quantique, équation aux valeurs propres, fonctionnelle de densité de liaison forte dépendante du temps (TD-DFTB), simulations atomistiques par ordinateur, nanotechnologies, biophysique
