Neue Methoden und Algorithmen für atomistische Computersimulationen
Im Lauf der letzten beiden Jahrzehnte sind lineare Reaktionsansätze auf Basis der Dichtefunktionaltheorie bei der Berechnung der optischen Eigenschaften kleiner und mittlerer Moleküle faktisch zum Standard geworden. Herzstück dieser Methoden ist die Eigenwertgleichung im Raum der Einzel-Orbital-Übergangslösung. Das Problem an dieser Lösung ist, dass ihre schnell wachsende Anzahl derartige Berechnungen für größere Moleküle kostspielig, wenn nicht sogar unmöglich, werden lässt. Das gilt insbesondere für die zeitabhängige dichtefunktionale feste Bindung (Time-Dependent Density Functional Tight Binding, TD-DFTB), bei der die Auswertung der Matrixelemente kostengünstig ist. Für die relativ großen Systeme, die untersucht werden können, legt die Lösung der Eigenwertgleichung die Kosten der Berechnung fest. Zur Lösung dieses Problems wendete man im Rahmen des von der EU finanzierten PROPAGATE-Projekts eine auf der Oszillatorstärke basierende Trunkierung des Ein-Orbital-Übergangsraums an, um den Rechenaufwand der TD-DFTB-basierten Berechnungen von Absorptionsspektren zu verringern. Neue Untersuchungsmethoden Die PROPAGATE-Forscher wollten zukunftsweisende Methoden für die Grundprinzipien atomistischer Computersimulationen und deren Anwendung auf umweltrelevante Themen wie etwa Nanotechnologie und Biophysik entwickeln. „Wir wollten zeigen, dass auch eine größere Trunkierung die Hauptmerkmale des Absorptionsspektrums nicht zerstört, während gleichzeitig die unnötige Berechnung von Erregungen mit kleinen Oszillatorstärken auf natürliche Weise vermieden wird“, wie Projektkoordinator Professor Thomas Heine erklärt. „Unser Argument besagte, dass reduzierte Rechenkosten der nach Intensität ausgewählten TD-DFTB, im Zusammenhang mit deren Benutzerfreundlichkeit, im Vergleich zu anderen Methoden, die Hürde der Durchführung von Berechnungen optischer Eigenschaften von großen Molekülen absenkt und dazu dienen kann, derartige Berechnungen in einem breiteren Anwendungsspektrum zu ermöglichen.“ Im Verlauf der Forschung entwickelte das Projekt Methoden, welche die Untersuchung der Grundsätze der Molekulardynamik des Grundzustands, thermisch angeregter Zustände und Photoanregungszustände sowie erweiterter Simulationen unter Einsatz von Hybridmethoden gestatteten, bei denen Quantenmechanik und klassische Mechanik kombiniert sind. Diese Methoden wurden im Folgenden für zwei Anwendungen auf den Gebieten der Nanotechnologie und Biophysik eingesetzt, um die bei hoher Temperatur vorliegende Bildung und Löslichkeit gemischter Metalloxid-Heteropartikel zu untersuchen. „Die Rechentechnik ist in Hinsicht auf Software und Hardware immer komplexer geworden, und die Endkunden erwarten eine komfortable grafische Benutzeroberfläche (Graphical User Interface, GUI)“, erklärt Heine. Um mit modernen Softwarestandards Schritt zu halten, setzte das Projekt auf eine Kombination aus moderner Skripterstellung (Python) mit der traditionellen Sprache Fortran. In Hinsicht auf die Entwicklung der Hardware, bei der die Leistung des einzelnen Hauptprozessors (CPU) in den letzten Jahren nur langsam gestiegen ist, musste ein völlig paralleles Implementierungsparadigma verfolgt werden. „Im Ergebnis könnte die Software von der GUI verwendet werden, aber auch in einer Kommandozeilenversion, die Skripterstellung und automatisierte Ausgangsverarbeitung gestattet“, fügt Heine hinzu. Effizientere Berechnungen Resultat dieser Forschungsarbeit ist letztlich die erfolgreiche Entwicklung neuer Methoden und Algorithmen für atomistische Computersimulationen dynamischer Prozesse in Systemen im Nanobereich auf quantenmechanischer Ebene. Methoden und Algorithmen sind in der ADF Modeling Suite realisiert worden. Dieses moderne wissenschaftliche Softwarepaket ist zur Vermarktung bereit. „Dank PROPAGATE sind quantenmechanische Berechnungen optischer Spektren nun rechnerisch effizienter, schneller und können untersucht werden“, wie Heine sagt. Überdies entwickelte das Projekt auch Software für computergestütztes Entwerfen, Gestalten und Konstruieren von molekularen Gerüstverbindungen wie etwa metallorganischen Gerüstverbindungen (Metal-Organic Frameworks, MOF) und kovalent-organischen Gerüstverbindungen (Covalent-Organic Frameworks, COF), die beide aus einzelnen Molekülen aufgebaute, vielversprechende neue Materialien sind.
Schlüsselbegriffe
PROPAGATE, quantenmechanische Berechnungen, Eigenwertgleichung, zeitabhängige Dichte, time-dependent density functional tight binding, TD-DFTB, zeitabhängige dichtefunktionale feste Bindung, atomistische Computersimulationen, Nanotechnologie, Biophysik
